C'est dans ce bâtiment qu'a lieu l'accueil du public venu à la Library of Congress, la plus grande bibliothèque du monde. Le Grand Hall du Jefferson Building est réputé pour la beauté de ses plafonds dorés à l'or fin et ses couloirs coiffés de voûtes. Parmi les trésors archivés ici : un précieux exemplaire enluminé de la Grande Bible de Mayence (milieu du 15e s.).